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严秀平团队在Angew. Chem.上发表非可逆酰胺共价有机骨架用于快速高选择性回收
发布时间:2020年06月04日 15:25

制备高选择性和高效率的金回收吸附剂对经济和环境都具有重要意义。共价有机骨架(COFs)是有机单体通过共价键连接成的结构有序的结晶多孔聚合材料,是一类很有潜力的吸附剂。稳定性是促进COFs发展和应用的关键因素。现有COFs主要是通过可逆共价键连接,可逆共价键特有的自我修复功能可以降低聚合物在形成过程中缺陷结构的产生,有助于有序结构的形成,但其可逆性也从根本上限制了COFs的稳定性。因此,制备非可逆共价键连接的COFs是突破上述限制行之有效的手段,但非可逆共价键不利于形成有序的结晶结构,因此非可逆共价键COFs的制备一直是该领域的难点。

因此本工作提出了一种单体交换策略,用于制备高稳定性非可逆酰胺COF JNU-1,并应用于金的快速高选择性回收。首先制备结晶的可逆亚胺母体COF,再通过酰氯单体交换母体COFs骨架中的醛构建单元,进而获得非可逆酰胺COF JNU-1。非可逆酰胺键不仅作为连接基团显著增加了COFs的稳定性,而且作为功能基团高选择性吸附水溶液中金。以JNU-1作为吸附剂,详细研究了对水溶液中氯金酸的吸附性能。发现JNU-1对金的吸附在10秒内即可到达平衡,明显优于文献中报道的金吸附剂,显著提高了吸附效率。在含有5 mg L-1氯金酸和100倍左右Na+、K+、Mg2+、Al3+、Cd2+、Co2+、Cr3+、Cu2+、Fe3+、Zn2+、Pb2+和Hg2+干扰离子的溶液中,JNU-1仍可在10秒内吸附99.8%的金。经过水和洗脱剂洗脱后,JNU-1对金的萃取率高达93.2%,而对其他干扰离子萃取率仅有0.03%-2.1%。继续一轮吸附-洗脱过程后,洗脱液中金的含量可达96.3%,证明了JNU-1是一种高选择性和高效率的金回收吸附剂。

论文链接: https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202006535